史沫特莱决定以《法兰克福日报》驻外记者的身份前往中国。她首先要解决的问题是必须得到美国护照。她身在柏林，由在纽约的她的律师吉尔伯特·罗为她办理。罗律师从史沫特莱的父亲那里找到了她的出生证件，又从厄恩斯特·布伦丁那里要到了离婚证，证实了史沫特莱的美国公民身份，最后把护照寄给史沫特莱，办这件事整整花了六个月。
1928年11月，史沫特莱怀着既兴奋又不安的心情和一种即将面临严肃使命的预感，踏上了前往中国的旅途。
史沫特莱途经莫斯科，在那儿停留了一段时间，拜访了居住在莫斯科的宋庆龄。在莫斯科，史沫特莱看到苏联人民的生活与她1921年参加印度民族主义者最高级会议的时候相比，有了很大的改善。社会主义的苏联生产发展，经济繁荣，西方严重的经济危机在这里产生不了影响，苏联的社会生活是安定的。但史沫特莱看到莫斯科街头仍然有大群大群的流浪儿，她很关心这些孩子的命运。她参观了孤儿院，为《民族》周刊写了一篇报道。
史沫特莱游览了莫斯科，1928年11月底登上了开往中国满洲里的火车。
在史沫特莱逗留莫斯科的时候，印度发生了突然的事变。史沫特莱的导师和朋友莱帕特·拉伊在一次非暴力示威中受了伤，11月17日在拉合尔医院中去世。事后证实莱帕特·拉伊是被英国警察桑德斯开枪打伤致死的。旁遮普的年轻人发誓要报仇。两个星期以后，一个来自加利福尼亚的年轻的锡克革命党分子在拉合尔警察指挥部的台阶上，枪杀了桑德斯。后来史沫特莱在南京知道了这件事，非常悲愤地为莱帕特·拉伊写了一篇沉痛的悼文。
1928年12月，史沫特莱从满洲里进入中国国境。当时的东北，正处于日本帝国主义的殖民统治下。史沫特莱到来之前的几个月，日本人杀害了军阀张作霖，造成了极大的混乱。老百姓在日本帝国主义的统治和土匪的肆无忌惮的劫掠下，处于极端贫困的状态。史沫特莱虽然从小在贫困中生活，但当她从未亲身体验过的亚洲的贫困扑面而来的时候，她还是惊呆了。她承认，她从未见过这样彻底的贫困。史沫特莱从旅顺到天津，再到北平和南京，所到之处，哀鸿遍地，民不聊生。史沫特莱过去曾经靠第二手材料写印度人民的苦难，现在有机会亲身体验中国人民的苦难，她的使命感更加强烈了。
一踏上中国的土地，史沫特莱就以一个女性特有的敏感去接触中国妇女。她看到中国妇女的苦难远非她所熟悉的美国西部劳动妇女的苦难可以比拟，这是茹苦含辛的默默地流着血和泪的一群。史沫特莱知道，自从10世纪以来，中国妇女就被迫缠足，使女人的天足变成畸形的“三寸金莲”；封建的婚姻制度是捆在妇女身上的一条绳索，“娶来的媳妇买来的马，任人骑来任人打”，这是史沫特莱听到的第一句中国谚语。女人只有生了男孩，在家庭中才有地位，溺死女婴的现象在下层社会中很普遍。妇女想要逃脱悲惨的命运，传统的办法只有自杀或者削发为尼。
史沫特莱也了解到中国妇女的反抗，从孙中山的资产阶级民主革命中出现的第一代女革命家，到积极投身五四运动的一代年轻的中国女性，直到在白色恐怖中为**领导的革命事业而牺牲的女**员，她们勇敢地在民族解放和阶级解放的斗争中，去寻求妇女自身的解放，并为此献出了自己宝贵的青春和生命。
在沈阳，史沫特莱拿起了她战斗的笔，把她初到中国所见所闻的种种使她心潮难平的人和事写成了一系列报道，寄往德国的《法兰克福日报》和印度的各个刊物。这一系列报道集中表现了两个主题：其一是揭露日本帝国主义在中国东北的野蛮统治，指出原来西方人认为英国在东方的威胁大于日本，这是一种偏见，其实最大的危险来源于日本帝国主义。不了解亚洲情况的西方报刊普遍不接受史沫特莱的这个结论，经过一番研究论证，才发表了史沫特莱的报道。另一个主题是关于中国妇女的，其中写得最生动最精彩的是发表在《新共和》杂志上的特写《沈阳的五位妇女》。这时候，她的自传体小说《大地的女儿》正在美国和德国问世。而在中国，她以具体的形象，深刻的感受，个性化的描述，反映中国妇女的苦难、斗争和希望。史沫特莱开始把反映中国人民的生活和斗争当作她为之献身的新事业。为此，她要投身到中国人民的解放斗争中去，她到中国来，决不是为了当旁观者。
1929年3月，史沫特莱在南京。这时候在印度德里以东100英里的小城米拉特，进行了一次公开审判：31名印度**嫌疑分子和51位缺席的同案被告——包括史沫特莱——被指控“阴谋夺取英国国王和王后的主权”，受审者有锡克族的活动分子，被指控用乌尔都文发表史沫特莱的文章 ，包括那些预测英国和苏联之间将要由于苏联威胁英国在中国和印度的地位而发生战争的文章 。史沫特莱悼念莱帕特·拉伊的文章又正在这个时候在印度发表，于是英国当局认为有理由把史沫特莱视为威胁英国安全的危险分子。在南京的英国情报官员立即行动起来，监视史沫特莱的行动。并以史沫特莱是英国臣民查托帕迪亚雅的妻子为理由，要求美国驻南京的大使馆否认史沫特莱的美国公民身份，要求中国政府以“不良分子”的罪名把史沫特莱驱逐出境。史沫特莱在蒋介石统治的中心南京行动受到约束，就登上了去上海的火车。
1929年5月，史沫特莱到了上海。
当时有着340万人口的中国最大城市上海，在史沫特莱眼中是个无比奇特的地方。这个城市经济繁荣，文化发达，但西方经济文化的渗透也特别厉害，形成了一种不中不西、亦中亦西的氛围。史沫特莱觉得上海有点像纽约，不像她想像中的中国城市。上海的租界面积差不多占了城市的一半，这是分属于各个西方国家的势力范围，中国政府不能行使国家权力的地方，这种国中之国的奇特现象使史沫特莱感到惊讶。后来她才明白，正是这种纷繁复杂、扑朔迷离的特殊环境使上海成为中国革命知识分子逃避国民党政府司法权的避风港。史沫特莱从此在上海前后生活了七年，使自己完全地融入了中国人民的生活和斗争，后来她经常说的一句话是：“我常常忘记了我不是一个中国人。”
史沫特莱在上海的行动相对地比较自由，她常常去光顾位于苏州河旁公共租界的“时代精神”书店，和书店的经理艾琳·维德迈尔成了好朋友。通过艾琳，她找到了在柏林时的两位老相识，格哈特·艾斯勒和阿瑟·尤尔特，他们现在是共产国际派驻上海的代表，两人都是坚定的**者。史沫特莱知道他们的身份，她自己虽然不是**员，也不属于共产国际，但她支持他们，他们也相信她是一个坚定的革命者。
可是，史沫特莱初到上海时，也有过一段对陌生的生活环境难以适应的时期，她情绪不稳定，心情有点迷惘，时而兴奋莫名，时而苦闷沉郁，她还没有找到通向普通中国人的内心世界的道路。史沫特莱在上海初期接触的是一批受过西方教育的知识分子，诗人、学者和作家。她的这些朋友中，有杜威的门徒胡适教授，有中央研究院的著名人类学家、政治上开明的杨铨教授。
浪漫主义诗人徐志摩更是深深地吸引了史沫特莱。徐志摩在牛津大学受教育，说英语跟说汉语一样口若悬河。在史沫特莱浪漫的想像中，他是东方美和西方美的结合。据说史沫特莱有一段时间曾迷恋上了他。1929年夏天，两人逆长江而上作了半个月的旅行，一起到徐志摩的家乡去度假。
但史沫特莱并没有沉迷多久，她很快就给自己的这一段情感历程划上了句号。史沫特莱曾经跟这些被她称为精神贵族的诗人、学者们坐黄包车兜风。车夫在前面跑着，精疲力竭，白粗布的号背心浸透了汗水，而他们坐在车上尽情领略上海之夜的清风明月。这情景使史沫特莱深感内疚。后来她在1930年5月18日刊登在《纽约先驱论坛报》上的文章 《中国的诗人与教授》中用严厉的语调责骂自己：
我想要成为一个精神贵族的愿望同另一种思想搅和在一起。我想到在我面前像一匹疲惫的马一样奔跑着的黄包车夫，他沉重的喘息不时为虚弱的咳嗽声打断。蓦然，他那宽阔的肩膀使我想起了我的父亲。我是一只狗啊！我们整个一群全都是狗！
史沫特莱和某些外国记者不同的地方，在于她不愿意以居高临下的姿势观察中国，以旁观者的态度去写中国人民的生活。她要求自己对中国的现实有牢固的把握，以整个身心去和中国普通老百姓融合在一起。她要认真地去看看普通的中国人是怎样生活的。在这方面，对她帮助最大的是鲁迅、茅盾和陈翰笙。陈翰笙当时是上海社会科学研究所所长，获得过哈佛大学和柏林大学的学位，后来成为中国**员。1929年秋天，陈翰笙邀请史沫特莱和他一起到无锡地区去作农村调查。这地方是富饶的湖区。史沫特莱认真地研究了地主和佃户的关系，她发现这里的贫富悬殊达到了使人震惊的程度，而农民的极端贫困和她看到过的满洲地区没有两样。在码头上，她看到肩上套着绳索的搬运工人在炎炎烈日下吃力地拉着装满货物的板车。一辆闪闪发光的黑色轿车驶近，车里坐着傲慢的洋人。一个满脸胡子的高个子印度巡捕出现了，为了给洋人的汽车开路，他抡起警棍，向着搬运工人**的、汗水淋漓的背上猛击。史沫特莱目睹一个被压迫民族竟然这样对待另一个被压迫民族，她感到那警棍像是击在她自己身上。在无锡，史沫特莱还看到过一个惨绝人寰的场面：一批缫丝工人工会的干部被当作**嫌疑分子，被反动当局在街上斩首示众！
史沫特莱想要了解上海工人的劳动情况，鲁迅通过左翼作家朋友介绍她到一间私营纱厂做工。史沫特莱出身劳动家庭，从小习惯劳动，习惯与劳动者在一起，她很快就和女工们互相理解，成了好朋友。与史沫特莱同住一屋的是一位中年女工，名叫许莲弟，童工出身。她告诉史沫特莱，童工有三大克星：超过身体承受力的劳动强度、恶劣的劳动条件和奴隶式的管理制度，童工只有百分之三十能够挣扎着活到成年。在工厂劳动期间，史沫特莱完成了一些最真实动人的特写，如《缫丝工》《徐梅龄》。
史沫特莱离开工厂时，打算给许莲弟赠送一件纪念品，她把莲弟带到百货公司。莲弟在一个出售泥人玩具的柜台前站住了，她看中了一个肥头大耳、憨态可掬的无锡大阿福。史沫特莱告诉她，准备送给她一件更贵重的纪念品。莲弟摇摇头说：
“不，我家里很穷，从来没有玩具，我一直盼望能有这样一个泥人。现在，我已是40岁的人了，托您的福，我盼了多年，终于盼到了。”
中国劳动者的生活理想是多么纯朴，追求理想的意志又是多么执着，可是他们却在贫困的深渊中挣扎。史沫特莱心中涌起了一股正义的怜悯之情。她把自己的感受告诉鲁迅时，鲁迅用锐利的目光注视着她，说道：
“的确如此，民众具有坚定的生活信念，他们不达到目的是不会停止追求的。”
茅盾帮助史沫特莱了解中国文艺界的现状。史沫特莱知道了中国还有一批与她先前所了解的“精神贵族”不相同的作家和艺术家，他们不接受徐志摩式的浪漫主义，他们走向社会，走向劳动人民，按照革命现实主义的创作原则去反映人民的斗争。史沫特莱和左翼文艺工作者开始有了联系，她和茅盾共同翻译了不少左翼作家的作品。史沫特莱给茅盾留下的印象是深刻的。茅盾在1980年写的一篇文章中这样回忆史沫特莱：
认识她好比看到太空中的一道彗星昂然又悠然逝去。她去世已经30年了，离开中国更早10年。这段时间不短，其间有许多着实煊赫过一阵的人和事都为历史草草抛却，但我一念及她，便觉得斯人宛在，光鲜逾昔。艾格尼丝·史沫特莱是难忘的，无论你喜欢不喜欢她。我们中国人当然喜欢她，非常喜欢……她是我遇到的透彻到家的国际主义者……在她身上，闻不见半点封建气味来，这对我们中国人好比空谷足音，正是最具吸引力的……我不禁回想她哀乐的一生，颇觉其犀利（时或近于刻薄）、绝俗（时或近于愤世）、创新（时或近于纵奇）、嫉恶（时或近于无恕）、利他（时或近于虐己），其中闪烁着高尚品格的光芒，可说是20世纪同辈人物中罕见的。
史沫特莱认真地观察并深入地分析了中国的现状，清醒地认识到这个现状必须变革；而且变革必须是彻底的，不可能在旧制度的约束下进行。史沫特莱坚定地说：那么，就让我和中国人民一起来变革这个制度吧！
史沫特莱马上把信念变成行动。她为《法兰克福日报》写了一系列动人心弦的报道，这些报道后来收进了她关于中国的第一部著作——《中国人的命运》。1931年，史沫特莱和哈罗德·伊萨克斯合作在上海创办了进步杂志《中国论坛》。她协助宋庆龄以及中央研究院的成员于1932年组成了“中国人权保障大同盟”。她甚至计划在上海办一个节育诊所。
史沫特莱在中国见到了许多她从未见过的新鲜事情。中国**在江西建立了农村苏维埃政权，贫苦的农民打倒了地主，分了地主的田地财产。这种具有中国特色的工农武装割据使史沫特莱异常向往，总想有机会到江西苏区去亲眼看一看。虽然由于种种原因没有去成，但她总想着在上海为江西苏区尽一点自己的力量。她在上海巴恩公寓的住所成了江西苏区来的同志们的联络点和接待站，她冒着极大的危险为他们藏匿文件，帮助他们治病，一有机会，就详细地向他们询问苏区的情况。红军指挥员陈赓和周建平经常在她家作客，周建平还在她家养病，住了两个月，受到史沫特莱无微不至的照料。1938年周建平在战斗中牺牲了，陈赓50年代当了中国派驻越南的高级军事顾问。史沫特莱利用从他们那里获得的第二手材料，写了几篇关于江西苏区的文章 。这是最早的西方记者写的关于苏区的文章 。
史沫特莱在上海一开始就受到国民党特务的注意，他们严密监视她的行动，经常对她进行无理的骚扰和故意的刁难。史沫特莱是个天不怕地不怕的人，她甚至敢于把枪支装在箱子里用手提着穿街走巷，把它们送到党的地下工作者手里。为了避免国民党特务找麻烦，她开始用“勒·奈尔斯”的笔名发表文章 。这个笔名来源于一次晚会上的笑话，当时一个朋友说，艾格尼丝生气时，就像锡桶里的一磅铁钉一样不好对付。这个笔名的意思就是“锈铁钉”。
国民党反动派对史沫特莱的活动既害怕又无可奈何，于是采用了惯用的伎俩：秘密监视、造谣中伤和威胁恐吓：国民党政府和英国警方勾结起来对史沫特莱进行监视和骚扰，使她不得不在法租界内经常变换住处。为了保护史沫特莱，她的朋友格拉斯和伊萨克斯轮流睡在阳台上，以防潜伏在房子周围的歹徒破门而入。1933年国民党的报纸上发表了一则电讯，说史沫特莱携带了几箱威士忌去访问江西苏区，在一次群众集会上，她赤身露体，站在讲台上唱国际歌。另一次更加令人发指的是，史沫特莱有一次回到住处，竟在纸篓里发现了一颗印度锡克人的血淋淋的头颅！
在了解中国和投身中国人民的解放斗争的同时，史沫特莱自己的内心世界也起了深层的变化。1930年4月2日她给老朋友米凯利斯的信中写道：
我现在是为一种思想活着，这比什么都使我吃惊。我变得越来越政治化，越来越理智了……在这里我每天工作18小时，即使不干活，也不得安宁，因为亚洲的贫困……从四面八方向你扑来……有一小撮阔绰的中国人和外国人就同难以描述的近在他窗下的贫困毗邻而居。许多国家的大战舰在江中停泊，许多国家的持枪的士兵和水兵“保卫”着一小撮富裕的外国人……我总想在我死去以前，一定要再写一本书——多少年以后我将在书中揭露资本主义制度，连用它发展出来的帝国主义，给人类带来的灾难——它怎样把人变成了狼。只有已经变成了狼的非人动物才会愿意让这个制度永存下去。正是这个制度使亚洲落后到今天的地步。而那些武装力量，那些战舰正是为此目的才呆在这里的。
在6月30日的信中她写道：
中国使我受益匪浅。她使我成为一个头脑清醒的女人，头脑清醒，意志坚强。一切把我和查托捆绑在一起的东西，对我已不复存在，现在不，永远不……我经常还有一点倾向，渴望那类无意义的、依赖和残酷的老式的爱情。但我要从思想上从心中把它去掉……我希望使我的一切情感社会化。不过，这一切并不意味着