下，为她带来了研究和验证提升世界正常儿童智力的机会：1907年1月6日，第一所“儿童之家”在罗马的贫民窟桑罗伦多区正式成立，3个月后第二所蒙台梭利“儿童之家”相继成立。
“儿童之家”指的是能供给孩子发展机会的“环境”，它是“公寓中的学校”，不仅具有家的内涵，如成员的彼此关爱、辅助，环境中的一切设备也都符合儿童的需要和尺寸，更是幼儿受教育的场所。“家”里的大人们必须经常致力于“学校”环境的改造，使它们适合于儿童的各项发展。
在儿童之家，蒙台梭利研制了能够促进心智发展的种种教具，来提升人类的智慧，发掘无穷的潜能；也在这里的观察中体会出教师应该扮演的角色，产生了举世闻名的蒙台梭利教学法。
在“儿童之家”里，蒙台梭利应用在60位3～5岁小孩身上的方法，得到了惊人的成果。加上欧洲各报章杂志、书籍对儿童之家生动的报道与描绘，使来自各国的参观者络绎不绝，乐口称道，誉为奇迹。于是伦敦、瑞士、荷兰等欧洲国家，纷纷仿效设立“儿童之家”，并邀请蒙台梭利前往开设师资训练课程。
蒙台梭利于1912年和1915年两次访问美国，倍受各界的欢迎。她的教育法在旧金山博览会中的展示得到了大会惟一的两面金牌奖。1913年美国蒙台梭利教育协会宣布成立。以蒙台梭利的名字命名，或采用了蒙台梭利方法的学校一度达200多所。
1934年墨索里尼下令关闭意大利所有的蒙台梭利学校，查禁她的著作。她本人也被迫离开祖国，逃往西班牙。又因西班牙内战爆发前往英国，随后辗转反复，在世界各地游学演讲，在荷兰、印度等地到处留下了她的踪迹。直到第二次世界大战结束后的1947年，意大利政府才请她回国重建蒙台梭利学校。